Юнак рано прийняв сан пресвітера. Після повернення до Константинополя був бібліотекарем соборної церкви і викладачем філософії. Святий Кирило з успіхом вів дебати з єретиками, іконоборцями і з магометанами. Прагнучи до самоти, він віддалився на гору Олімп до свого старшого брата Мефодія, але самотність його тривала  недовго.

У 857 році обидва брати були послані імператором Михайлом у місіонерську подорож для проповіді християнства у хозар. По дорозі вони зупинялися в Херсоні і знайшли там мощі священномученика Климента, Папи Римського. Прибувши до хозар, святі брати розмовляли з ними про християнську віру.

У 862 році почалося головна справа святих братів. На прохання князя Ростислава імператор послав їх до Моравії для проповіді християнства на слов’янській мові. Святі Кирило і Мефодій склали слов’янську азбуку і переклали слов’янською мовою Євангеліє, Апостол, Псалтир і багато богослужбові книги. Також вони вели Богослужіння на слов’янській мові.